近日,電子科技大學光電科學與工程學院李世彬教授課題組在ACS Energy Letters (美國化學學會-能源快報)上發表了題為“Targeted Distribution of Passivator for Polycrystalline Perovskite Light-Emitting Diodes with High Efficiency”的高效率鈣鈦礦LED最新研究成果。光電科學與工程學院2018級博士研究生彭雪峰和西南大學物理科學與技術學院楊曉暉為共同第一作者,光電科學與工程學院李世彬和陳力教授為共同通訊作者,電子科技大學光電科學與工程學院為第一作者單位。該工作采用離子液體(BMIMBF4)修復多晶鈣鈦礦薄膜,通過路易斯酸堿的鈍化作用和BMIM+ 離子鈍化劑的靶向分布,實現了充分缺陷鈍化進而大幅提高器件的發光效率和工作穩定性。基于本研究組已報道的能夠高效鈍化多晶鈣鈦礦薄膜下表面的聚苯乙烯磺酸鈉改性PEDOT:PSS空穴傳輸層,制備了離子液體(BMIMBF4)靶向分布引起對PEA(FAPbBr3)4Br鈣鈦礦薄膜充分缺陷鈍化的高效率發光二極管,其外量子效率為22.9%,電流效率為98cd A-1 ,發光波長為529nm。
通過比較分析含有不同陰陽對離子的離子液體(BMIMBF4,BMIMBr和FABF4)修復鈣鈦礦薄膜的光物理特性和器件性能,發現缺陷鈍化主要來源于BMIM+ 離子,而BF4-離子的鈍化效果不明顯。BMIMBF4修復的鈣鈦礦多晶薄膜的光致發光量子產率接近100%,表明薄膜中的缺陷點位得到了充分鈍化。
FTIR和XPS測試結果表明,BMIM+離子的鈍化主要為咪唑環上C=N官能團對鉛相關的離子或原子缺陷的路易斯酸堿相互作用;同時,氫鍵相互作用加強了缺陷鈍化效果。TAS測試結果進一步證實鈣鈦礦薄膜中的非輻射復合得到了有效抑制;并通過GIWAXS測試分析推測,BMIM+ 和BF4-離子沒有進入鈣鈦礦晶格而靶向地分布于薄膜的晶界和表面, 有利于缺陷點位的充分鈍化。
進一步采用SIMS測試分析發現,BF4-離子主要分布于空穴傳輸層及其與鈣鈦礦層的界面,進一步證實了缺陷鈍化不是來源于BF4-離子;然而,BMIM+離子靶向地分布于鈣鈦礦薄膜內部和上表面并與缺陷點位的分布有很好的匹配,進而促進了鈣鈦礦薄膜中缺陷點位的完全鈍化。鈣鈦礦發光層的Nano-IR Mapping同時直觀地顯示出了BMIM+離子的上表面聚集和缺陷鈍化相互作用,分析發現BMIM+ 離子的聚集并沒有完全覆蓋薄膜表面且其隨機的分布與薄膜形貌無關;然而,BMIM+離子缺陷鈍化相互作用的信號基本完全覆蓋整個薄膜,直觀地表明并證實了BMIM+離子鈍化劑的靶向分布能夠充分鈍化形成于多晶鈣鈦礦薄膜晶界和表面的缺陷點位。
最后,得益于缺陷點位的充分鈍化和氫鍵對鹵素離子的相互作用,鈣鈦礦薄膜中的離子遷移得到了有效抑制,進而大幅改善了器件工作穩定性。
《ACS Energy Letters》的最新影響因子為23.1,主要發表能源研究中最新、突破性的科學進展。李世彬教授研究方向包括半導體單元器件、集成芯片、系統構建等多個方面,涉及有光伏模組、半導體器件及集成芯片應用。李世彬教授作為項目負責人主持科技部重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目及省科技廳應用基礎重點等多項國家級、省部級項目。迄今為止,多篇論文發表在國際著名學術期刊Advanced Materials,ACS Energy Letters,Nano Energy等。本項研究得到了國家自然科學基金. (NSFC:61874150、 62174021)的支持。
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